褶皺是自然界中廣泛存在的一種材料表面形貌，諸如山脈、植物種子、微生物、人類大腦等結構表面都能夠發現褶皺的存在。材料表面褶皺形貌的存在使得材料比表面增大，同時賦予材料表面吸附、追蹤、捕獲等功能性，因此廣泛應用于光學、流體力學、醫學等領域。通過材料表面（如聚二甲基硅氧烷PDMS）化學氧化、UV處理以及表面涂覆涂層等方法構筑軟硬復合核殼結構，在一定的面內應力作用下能夠構筑具有褶皺結構的聚合物微球。但是，大規模、簡便的制備具有可控皺紋形貌的聚合物微球仍是一個不小的挑戰。
近日，日本熊本大學Makoto Takafuj教授和Hirotaka Ihara教授研究團隊基于SiO2納米粒子在聚合物單體聚合過程中的自組裝，一步法構筑了具有一系列褶皺形貌的SiO2/聚苯乙烯（PS）核殼復合微球。該體系中其表面褶皺形貌呈現出良好的均一性、對稱性以及可調控性。
SiO2/PS復合微球表面的褶皺形貌。
研究團隊首先采用3-(甲基丙烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷對粒徑25 nm的SiO2納米微球進行表面修飾（MSi25），然后將其與單體苯乙烯和乙二醇二甲基丙烯酸酯混合進行復合聚合物微球制備。在單體聚合過程中產生的面內收縮應力作用下，最終得到表面具有褶皺形貌的復合聚合物微球。而且微球表面起皺與否以及皺紋形貌還可通過簡單調節溶液相中加入SiO2納米粒子的濃度進行可控調整。
復合微球起皺示意圖。
通過精細調控聚合體系中MSi25的加入量得到了微球光滑表面、波狀皺紋形貌、尖峰狀皺紋形貌、較鈍的皺紋形貌以及較粗（Rugged）皺紋形貌。
研究團隊選用MSi25含量為2 w/v%的MSi25(2.0)@pS微球表面形貌進行粒徑120 nm和 940 nm PS顆粒的選擇性分離應用。結果表明該微球體系表面皺紋形貌能夠較好的選擇性吸附/沉積粒徑120 nm的PS微球。
MSi25(2.0)@pS微球選擇性吸附粒徑120 nm的PS顆粒。
——總結——
該論文通過聚合單體聚合過程中的SiO2微球的自組裝一步法構筑了表面具有皺紋形貌的聚合物復合微球。該體系制備的微球表面皺紋形貌穩定性優異，且表面形貌調控方式簡單，易于大規模普及應用。同時，該方法可以進一步拓展到其他種類的表面皺紋化復合微球的構筑。
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