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一石二鳥:JACS報道甲烷協(xié)同雙C–H鍵活化

來源: X-MOL 2017-08-22 16:56:30

尋求能夠?qū)⒓淄橹苯愚D(zhuǎn)化為高附加值的催化劑已經(jīng)歷了一個多世紀(jì)的時間,但如何在溫和的條件下以可控的方式斷裂甲烷熱力學(xué)穩(wěn)定性和動力學(xué)惰性的C–H鍵仍是一個核心的挑戰(zhàn)。甲烷發(fā)生直接轉(zhuǎn)化的機(jī)理闡明引起人們充分的關(guān)注,并且在過去的幾十年間取得了巨大的進(jìn)步。經(jīng)典的氫原子轉(zhuǎn)移(HAT)、質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET)[2]以及氫負(fù)離子轉(zhuǎn)移(HT)[3]機(jī)理得以提出,許多控制反應(yīng)的關(guān)鍵因素也得到闡明。甲烷活化方面所獲得的知識不僅可以加深人們對機(jī)理的理解,而且還能指導(dǎo)催化劑的合理設(shè)計(jì)。


最近,吉林大學(xué)李吉來教授(點(diǎn)擊查看介紹)與柏林工業(yè)大學(xué)Helmut Schwarz教授(點(diǎn)擊查看介紹)等人合作,成功通過激光濺射產(chǎn)生Au+、Cu+并使其配位原子碳,在氣相中形成雙原子金、銅的碳化物[M–C]+(M = Au, Cu)。隨后他們采用傅里葉變換離子回旋共振質(zhì)譜法(FT-ICRM)在單一碰撞條件下觀測到[M–C]+與甲烷反應(yīng)可生成乙烯等產(chǎn)物


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