析氧反應(yīng)(OER)在燃料電池等能源轉(zhuǎn)換領(lǐng)域是非常重要的半反應(yīng)，反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過程常常制約了整個(gè)能源轉(zhuǎn)換以及水解過程的最終效率和產(chǎn)量。有文獻(xiàn)報(bào)道表示，塊狀黑磷是一種極具潛力的OER電極材料，性能可以與傳統(tǒng)OER電極材料相媲美。與此同時(shí)，對于半導(dǎo)體性的范德華層狀材料，減小材料的厚度還能夠有效增加活性位點(diǎn)的數(shù)目并提高材料的OER性能。因此，研究少層黑磷納米片在內(nèi)的電化學(xué)OER性能，對進(jìn)一步探索開發(fā)黑磷在OER領(lǐng)域的應(yīng)用價(jià)值有著重要的科學(xué)意義。
湘潭大學(xué)鐘建新團(tuán)隊(duì)中的祁祥副教授課題組致力于微納能源材料與器件方面的研究，深圳市黑磷光電技術(shù)工程實(shí)驗(yàn)室主任、深圳大學(xué)張晗教授課題組也是國內(nèi)黑磷最早的開拓者之一，長期致力于拓展黑磷材料的實(shí)際應(yīng)用。近日，兩個(gè)研究團(tuán)隊(duì)攜手湖南大學(xué)王雙印教授課題組在堿性條件下研究了少層黑磷納米片的OER性能，同時(shí)還實(shí)現(xiàn)了對少層黑磷納米片OER性能的調(diào)控。該研究為后續(xù)黑磷納米片以及二維材料析氧反應(yīng)相關(guān)的工作提供了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。該工作發(fā)表在Advanced Energy Materials 雜志上，主要完成人為湘潭大學(xué)的碩士生任曉輝和周潔以及深圳大學(xué)的李中俊博士。
黑磷是一種類石墨烯半導(dǎo)體材料，與一般半導(dǎo)體材料不同的是，黑磷兼具極高的載流子遷移率以及可觀的催化活性，因此被人們認(rèn)為是極具實(shí)際應(yīng)用價(jià)值的催化材料之一。實(shí)驗(yàn)采用液相剝離的方法得到二維黑磷納米片，并對其OER性能進(jìn)行測試。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，二維黑磷納米片的OER性能與塊體黑磷相比有了較大的提升。同時(shí)，二維黑磷納米片OER的各個(gè)性能參數(shù)還會(huì)隨著KOH電解液的濃度變化而變化。其中，在1 M KOH電解液中，二維黑磷納米片的塔菲爾斜率為88 mV/dec，起始電壓為1.45 V，具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。
通過分析不同KOH濃度下的電化學(xué)曲線（圖2），可以得到log(|J|)隨 OH- 濃度和外加偏壓的變化關(guān)系。根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，可以得到log(|J|)和 OH- 以及偏壓擬合公式，以此推導(dǎo)出不同濃度下，電流隨電壓的變化趨勢。他們進(jìn)一步采用選擇性離心的方法，得到了不同厚度分布的黑磷納米片，并研究了不同離心速度下黑磷納米片的OER性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，高速離心能夠得到更薄的黑磷納米片，同時(shí)OER性能也更好（圖3，在2000 rmp的離心速度下，黑磷納米片的Tafel斜率為75 mV/dec）。該實(shí)驗(yàn)結(jié)果也從側(cè)面反映了減小二維黑磷的層數(shù)有助于提高其OER能力。該工作研究了少層黑磷納米片在不同電解液濃度以及離心速度下的OER性能。通過一系列表征測試與電化學(xué)測試，結(jié)果發(fā)現(xiàn)少層黑磷的性能在塊狀黑磷的基礎(chǔ)上有了進(jìn)一步的提高，為后續(xù)研究黑磷納米片以及二維材料析氧反應(yīng)相關(guān)的工作提供了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。
該課題組相關(guān)成果還發(fā)表在Nature Communications、Advanced Materials、Advanced Science、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Functional Materials 等期刊上。該研究得到了深圳市黑磷光電技術(shù)工程實(shí)驗(yàn)室、教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金重大及重點(diǎn)項(xiàng)目、深圳市重點(diǎn)科技項(xiàng)目等多項(xiàng)基金的支持。
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